Anammox反应器运行稳定性及其机理研究_唐崇俭

四川大学学报(工程科学版)

JOURNALOFSICHUANUNIVERSITY(ENGINEERINGSCIENCEEDITION)

Vo.l41No.2Mar.2009

文章编号:1009-3087(2009)02-0113-07

Anammox反应器运行稳定性及其机理研究

唐崇俭,郑 平,金仁村,陈建伟

1

1*

2

1

(1.浙江大学环境工程系,浙江杭州310029;2.杭州师范大学环境科学系,浙江杭州310036)

摘 要:采用模拟废水研究了厌氧氨氧化UBF的运行性能。结果表明,在高负荷工况下,厌氧氨氧化反应器的稳定性较差。当容积负荷超过反应器的最大转化潜能时,反应器性能恶化。厌氧氨氧化反应是致碱反应,引起反应器内pH值长期维持在8.50~9.05,超出了厌氧氨氧化菌生长的最适pH范围(6.70~8.30),直接抑制厌氧氨氧化菌的生长和代谢,导致厌氧氨氧化反应器失稳。pH值过高引起反应器内游离亚浓度(FNA)降低至(1.9?4.3)@10-5~(2.2?2.5)@10-5mg#L-1,低于Anammox菌FNA半速率常数(KS,FNA),会造成亚/饥饿0。pH升高还可引起游离氨浓度(freeammonia,FA)升高至178.1mg#L-1,超过了Anammox菌FA半抑制常数KI,FA,严重抑制Anammox菌的生长和代谢,并加剧反应器性能恶化以致失稳并且不能自行恢复。反应器性能失稳后,应及时用清水从反应器内洗出残余基质,反应器功能可快速恢复。关键词:厌氧氨氧化;稳定性;游离氨;游离亚中图分类号:X703

文献标识码:A

StabilityandMechanismofAnammoxBioreactors

TANGChong-jian,ZHENGPing,JINRen-cun,CHENJian-wei

(1.Dept.ofEnvironmentalEng.,ZhejiangUniv.,Hangzhou310029,China;2.Dept.ofEnvironmentalSc.i,HangzhouNormalUniv.,Hangzhou310036,China)

1

1*

2

1

Abstract:TheperformanceoftwoAnammoxupflowbiofilmfilters(UBF)wasinvestigatedusingsyntheticwastewater.ResultsshowedthattheAnammoxUBFsbecameunstableunderhighnitrogenloadingrate.Perform-ancedeteriorationwasobservedwhenthenitrogenloadingrateexceededthemaximumremovalcapacityofthereac-tors.EffluentpHincreasedto8.50~9.05becauseofAnammoxreaction,whichwerehigherthantheoptimumpHrangeofAnammoxbacteria,.ie.6.70~8.30,resultingindirectinhibitionofAnammoxbacteriaandsubsequent

-5

destabilizationofthetwoAnammoxUBFs.Unfortunately,deficiencyoffreenitrousacidonly(1.9?4.3)@10~(2.2?2.5)@10

-5

mg#L

-1

)andexcessoffreeammonia(ashighas178.1mg#L

-1

),bothofwhichwere

thesubstratesofAanammoxbacteria,wereinducedbyhighpH,resultinginstarvationeffectoffreenitrousacidandtoxicityoffreeammoniatoAnammoxbacteria,strengtheninginstabilityoftheAnammoxUBFs.Moreover,theperformanceofthebioreactorscannotrecoverautomatically.Tapwaterwasusednecessarilytorinsethebioreactorstowashouttheresidues.Aftertha,tperformancerecoverycanbereachedquicklybyapplyinglownitrogenloadingrate.

Keywords:anaerobicammoniumoxidation;stability;pH;freeammonia;freenitrousacid

收稿日期:2008-04-14

基金项目:国家自然科学基金资助项目(30770039);国家高科技研究发展计划项目(2006AA06Z332);浙江省重大科技攻关项目

(2003C13005)

作者简介:唐崇俭(1984-),男,博士生.研究方向:废水生物处理和环境微生物. *通讯联系人E-mai:lpzheng@zju.edu.cn

114

四川大学学报(工程科学版)第41卷

厌氧氨氧化(anaerobicammoniumoxidation,

中由Anammox菌转化成氮气,氮气从反应器顶部的气室引出,净化水从反应器上部的溢流堰排放。进

水pH控制在6.7~7.0,操作温度控制在(30?1)e。

Anammox)反应式(1)工艺是引人注目的新型生物

[1-7<

脱氮工艺。

NH4

+

+1.32NO2

--

+0.066HCO3+0.13H

-+

1.02N2+0.26NO3+0.066CH2O0.5N0.15+2.03H2O(1)

它与短程硝化(singlereactorhighactivityammo-niaremovalovernitrite,Sharon)工艺组合,可集成Sharon-Anammox工艺

[5-6,8<

。Sharon-Anammox

工艺已成功应用于Rotterdam污水处理厂消化污泥

[5-6<

压滤液的处理。其中,Anammox工艺的基质去除速率达9.50kg#m

-3

#d

-1[6<

,远远高于传统硝

-3

-1[5,9<

化反硝化工艺(0.23~0.5kg#m#d;其处

-1

理费用为0.75欧元kgN,远远低于传统生物脱氮工艺(2~5欧元kgN)

-1

[5,10<

1.进水瓶;2.进水泵;3.UBF;4.三相分离器;5.水封瓶;6.出水瓶

图1 试验装置示意

Fig.1 SchematicdiagramofUBFsystem

。

-1

+

[4-6<

但是,Anammox菌的倍增时间很长(11d),细胞产率极低(0.11g(VSS)#g(NH4-N)),Anammox反应器的启动相对困难并且运行稳定性较差,已成为Sharon-Anammox工艺推广应用的巨大障碍。

一般认为,Anammox菌的真正基质是游离氨(freeammonia,FA)和游离亚(freenitrousacid,FNA),同时它们也是毒性物质

[5,8<

1.3 接种污泥

试验采用两个相同的UBF,记为UBF1和UBF2。接种污泥分别取自某造纸厂废水处理站IC

反应器(厌氧颗粒污泥)与某味精厂的废水生物脱氮装置(反硝化絮状污泥),其主要理化性能见表1。

表1

Tab.1

接种污泥厌氧颗粒污泥反硝化絮状污泥

接种污泥的一些理化性状

Characteristicsofthetwoseedingsludge

SS

VSS

VSSBSS0.850.

粒径/mm1~2未测

。作者拟通过考

察Anammox反应器的运行状况及其与基质浓度的

关系,探明Anammox反应器运行的稳定性及其机理,为其优化设计和优化操作提供依据。

/(g#L-1)/(g#L-1)51.230.2

43.519.3

1 实验部分

1.1 试验废水

试验采用模拟废水,其组成(g#L

-1

1.4 试验方法

1.4.1 负荷提升试验

反应器启动完成后,保持水力停留时间(HRT)不变,以每2天提高20~30mg#L

-1

--1

)为:

KH2PO40.01,CaCl2#2H2O0.0056,MgSO4#7H2O0.3,KHCO31.25;微量元素浓缩液Ñ、Ò各1.25mL#L。微量元素浓缩液Ñ的成分(g#LL

-1

-1

-1

NH4-N和

+

)为:

25~40mg#LNO2-N的方式提升进水基质浓

度,考察基质浓度持续升高对反应器运行性能的影响

[8,11<

EDTA5,FeSO45;微量元素浓缩液Ò的成分(g#

)为:EDTA15,H3BO40.014,MnCl2#4H2O0.99,CuSO4#5H2O0.25,ZnSO4#7H2O0.43,NiCl2#6H2O0.19,NaSeO4#10H2O0.21,NaMoO4#2H2O0.22。NH4-N和NO2-N以

(NH4)2SO4和NaNO2提供,浓度按需配制。1.2 试验装置

试验采用UBF如图1,由有机玻璃制成,总容积1.5L,有效容积1.1L,污泥接种量为73.3%,内置软质弹性填料,外裹黑布,以防光的负面影响。废水通过蠕动泵连续泵至UBF反应器底部,在上升运动+

-

。由于NO2的毒性强于NH4

-+

-+[5,8<

,因此根

-

据厌氧氨氧化化学计量关系(式1),将NO2-N控制在偏低水平,进水NO2-N/NH4-N为1.0~1.2。

1.4.2 失稳恢复试验

以高容积负荷诱发反应器失稳,通过降低容积负荷、然后逐步提升容积负荷的方式,考察反应器的恢复性能。

1.4.3 稳定性表征与失稳机理分析

以反应器的基质去除速率、基质去除百分率和出水基质浓度作为指标表征反应器性能的稳定性。[8<

第2期唐崇俭,等:Anammox反应器运行稳定性及其机理研究

115

以FA和FNA浓度作为指标,表征基质丰欠程度;以FA和FNA浓度与相应抑制浓度的对比情况,分析

基质抑制原因;通过效能指标与基质(毒物)浓度的关联,解析反应器失稳机理。1.5 测定项目与方法

氨氮:水杨酸-次氯酸盐光度法;亚硝氮:

[12<

N-(1-萘基)-乙二胺光度法;硝氮:紫外分光光度法量法

[12<

[12<

[12<

d)

-1

(图2(b)),高于其他研究者采用厌氧颗粒污

泥启动的Anammox反应器所得的基质去除速率[21

-1[13<

mg#(L#d)<,反应器启动成功,此时出水pH值为8.15。从两种基质的去除情况看,NO2-N相对不足。当容积负荷提高为963mg#(L#d)NH4-N与NO2

+

--1-

时,

-N去除率分别为.9%和

-1

100%,基质去除速率为916mg#(L#d)

-

(图2

;pH值:pHS-9V型酸度计;SS、VSS:重

(b)),出水pH为8.31。从两种基质的去除情况看,NO2-N缺额减少,但仍然不足。当容积负荷继续提升至1711mg#(L#d)

--1

。

2 结果与讨论

2.1 Anammox反应器的正常运行性能

2.1.1 UBF1

UBF1接种厌氧颗粒污泥,其运行性能如图2所示。

时,NH4-N与

+

NO2-N去除率分别为94.0%和100%,基质去除速率为1663mg#(L#d)

-1

(图2(b)),出水pH为

8.78。此时,两种基质基本持平。在正常运行期间,

+--反应器去除的NH4-N、NO2-N与产生的NO3-N之比为1B(1.21?0.07)B(0.04?0.08),获得的最大基质去除速率为1731mg#(L#d)(图2

(b))。在低、中、高容积负荷下,UBF1基质去除速率、基质去除率、出水基质浓度以及出水pH值等效能指标的平均值(S0)和标准偏差(Sd)列于表2。相对标准偏差(G)采用下式计算

Sd

G=

S0 2.1.2 UBF2

UBF2接种反硝化絮体污泥,启动完成后的运行性能见表2和图3。

[14<

-1

:

(2)

(a)

(b)

图3 负荷提升阶段UBF2运行性能

Fig.3 PerformanceofUBF2duringloadingelevation

图2 负荷提升阶段UBF1运行性能

Fig.2 PerformanceofUBF1duringloadingelevation

在运行过程中,UBF2去除的NH4-N、NO2

-

+-

控制HRT为9.1h,通过提高基质浓度,逐步增大容积负荷。当进水NH4-N与NO2-N浓度均为80mg#L、容积负荷为420mg#(L#d)

+

-1--+-1

-1

+

-

-N和产生的NO3-N之比为1B(1.30?0.11)B(0.15?0.03)。与UBF1相比,UBF2产生的NO3

+

-

-N与去除的NH4-N之比更接近反应式1,这表明相对于厌氧颗粒污泥,采用反硝化污泥用作接种物时,Anammox反应器内反硝化强度较弱,厌氧氨氧化可在较短时间内占据主导。UBF2获得的最大时,出水NH4-N为29.1mg#L,NO2-N浓度为0(图2(a)),NH4-N和NO2-N去除率分别为63.6%和100%,基质去除速率为344mg#(L#

116

-1

四川大学学报(工程科学版)第41卷

基质去除速率为1041mg#(L#d),低于UBF1,一般认为厌氧颗粒污泥结构密实,沉降性能优良,从

[14<

而易于通过沉淀而持留于反应器内,采用厌氧颗

表2 Tab.2

效能指标

基质去除速率/(mg#L-1#d-1)

UBF1

低负荷aS0?Sd

G/%中负荷aS0?Sd

G/%高负荷aS0?Sd

G/%

285?4716.5826?617.41502?136

9.1

UBF2219?5525.1587?7713.1793?24530.9

粒污泥直接启动Anammox反应器,有助于培育厌氧氨氧化颗粒污泥,可获得相对较高的厌氧氨氧化脱

氮性能。

UBF1和UBF2的稳定性分析StabilityanalysisofUBF1andUBF2

基质去除率/%UBF1

UBF2.9?7.1

7.994.4?1.9

2.084.0?25.6

30.5

出水基质浓度/(mg#L-1)

UBF151.8?17.8

34.431.3?8.828.1

UBF228.9?7.124.622.6?9.542.0

出水pH值UBF18.19?0.08

0.98.46?0.20

2.4

UBF28.00?0.36

4.58.25?0.19

2.38.54?0.37

4.3

67.6?11.1

16.491.0?2.3

2.591.8?8.1

8.8

48.0?51.7107.6?181.28.79?0.17107.7

168.4

1.9

注:a:根据反应器运行情况,确定UBF1和UBF2的低、中、高容积负荷分别为<500、500~1000、>1000mg#(L#d)-1和<350、350-750、>750mg#(L#d)

-1

。

2.2 Anammox反应器的失稳与恢复

2.2.1 UBF的失稳

在容积负荷较高时,反应器效能接近其最大潜能,若继续提升负荷,容易造成超负荷而引发反应器运行失稳

[5,14-15<

重偏离该反应器正常运行时的对应值。

综上结果可知,失稳时,两个反应器所产生的NO3-N/NH4-N均小于正常运行时的对应值,由于盐的产生量与细胞物质合成量呈正相[5,8<关,据此认为反应器内微生物(Anammox菌)生长速率有下降趋势,其中,UBF2反应器更为严重。从表2看,在高负荷工况下,UBF1基质去除速率、基质去除率和出水基质浓度等效率指标的相对标准偏差(G)均小于UBF2,表明其稳定性相对较好。但以出水基质浓度作为指标,UBF1和UBF2的指标值分别为(48.0?51.7)mg#L和(107.6?

-1

181.2)mg#L,相对标准偏差分别高达107.7%和168.4%,表明反应器稳定性均较差。

2.2.2 UBF的恢复性能

反应器失稳后,可用清水从反应器内洗出残余基质,使之性能逐渐恢复

[9<

-1

-+

。根据反应器的运行情况,以基质

去除率低于70%作为反应器失稳的判据。对于UBF1,第119-122d,保持HRT为9.1h,

+-进水NH4-N和NO2-N浓度提升到320mg#L和380mg#L,容积负荷提升到1842mg#(L#d)时,出水NH4-N与NO2-N浓度分别突升至128.8mg#L和80.0mg#LNH4

+

-1

-1

-1

+

--1

-1

(图2a),

-N、NO2

-

-N和基质去除率分别降低至

-1

59.7%、77.8%和69.3%,反应器失稳。基质去除速率从1731mg#(L#d)d)

-1

-+

降低为1240mg#(L#

(图2b),出水pH值高达8.93~9.05,反应器

-+

去除的NO2-N/NH4-N为1.33?0.12,产生的NO3-N/NH4-N为0.015?0.016。与正常运行期间的相关指标比较,反应器去除的NO2-N/NH4-N增大,而NO3-N/NH4-N减小。

对于UBF2,保持HRT为15.3h,第87-94d,进水NH4-N和NO2-N浓度分别提升到320mg#L和390mg#L,容积负荷提升到1117mg#(L#d)

--1-1

-1

+

-+

-+

-

。控制各自HRT不变,

先进2d清水,将残余基质洗出反应器,再将进水

+-NH4-N和NO2-N浓度均降低至100mg#L,重新施加低容积负荷(UBF1和UBF2的容积负荷分别为526和315mg#(L#d)),以考察反应器的恢复性能。根据反应器的运行情况,以基质去除率达85%作为判据,失稳UBF的恢复性能如图4和图5所示。

对于UBF1,在恢复期间,第1d的基质去除率即上升至88.8%,5d后基质去除率上升至93.1%,即使提升基质浓度(负荷),基质去除率也保持在90%以上。对于UBF2,在恢复期间,前8d的基质去除率低于80%(前4d为68.1%?2.5%),第9d上升至88.3%,之后保持相对稳定,提升基质浓度(负-1

-1

时,出水NH4-N和NO2-N浓度突

-1

-1

+

+-

升至301.4mg#L和2.8mg#L,NH4-N、NO2-N和基质去除率分别降低至5.8%、23.1%

和15.3%,反应器失稳。基质去除速率降为171mg#(L#d)

-1

,此时反应器去除的NO2-N/NH4--+

-+

N为4.83,产生的NO3-N/NH4-N为0.02,严 第2期唐崇俭,等:Anammox反应器运行稳定性及其机理研究

117

-4-4

荷)后,基质去除率保持在85%以上。在整个恢复试验中,UBF1和UBF2去除的NO2-N/NH4-N分别为1.20?0.12和1.44?0.13,产生的NO3

+

--+

y1=7.91+5.13@10x1y2=7.87+8.35@10x2

-1

(3)(4)

式中,x为基质去除速率,mg#(L#d);y为出水pH值;下标1表示UBF1;下标2表示UBF2;在高负荷工况(UBF1>1000mg#(L#d);UBF2>750mg#(L#d))下,反应器内pH值可高达8.50~

9.05,超出了Anammox菌生长的最适pH范围(6.7~8.3)

[3-5<

-1

-1

-N/NH4-N为0.004?0.008和0.18?0.02。出水pH分别降低为8.37?0.16和8.30?0.17。恢复试验结果表明,负荷提升所致的反应器失

稳可通过降低进水基质浓度而消除。UBF1的恢复性能明显优于UBF2。

,不利于Anammox菌的生长和代谢,长

期在此工况下运行,容易导致Anammox反应器失

[16<

稳。从两个反应器的运行情况看,出水pH值达8.50时,负荷提升速度不宜过快;出水pH值高达8.70以上时,应及时停止提升负荷以使反应器内的Anammox污泥逐渐适应并可承受高pH值工况,结合式(3)和式(4),可分别建立UBF1和UBF2的预警系统,即当UBF1和UBF2的基质去除速率分别达1540和994mg#(L#d)

-1

时,应及时优化运行条

件,待反应器运行稳定后方可缓慢提升负荷。

图4

UBF1的恢复性能

Fig.4 RecoveryperformanceofUBF1

(a)UBF1withHRT9.1h

图5 反应器UBF2的恢复性能Fig.5 RecoveryperformanceofUBF2

2.3 Anammox反应器的失稳原因分析

2.3.1 pH的影响

根据厌氧氨氧化化学计量关系(式1)可知,每

++

转化1mol的NH4-N,消耗0.13molH(vandeGraaf等

[2<

推算每消耗1molNH4

-

+

-N产生

(b)UBF2withHRT15.3h

0.09mol的OH),导致反应液pH值升高(致碱

[16<

性),该现象在他人的研究中也有体现。在反应器正常运行过程中,反应液pH值随基质去除速率的增大而升高。以基质去除速率为横坐标,出水pH值为纵坐标作图,结果如图6所示。回归分析表明,UBF1和UBF2出水pH值与基质去除速率之间存在良好的线性关系。图6 出水pH值与基质去除速率的关系

Fig.6 RelationshipbetweeneffluentpHandsubstrate

removalrate

2.3.2 基质的影响

pH不仅直接作用于Anammox菌,还间接作用于Anammox菌的有效基质。反应液FA和FNA浓

118

度可分别用式(5)、(6)计算

[17-18<

四川大学学报(工程科学版)第41卷

-4

:

(5)(6)

FNA)(2.7@10mg#L

-1

)

[19<

,表明FNA相对不

pH

cFA10

=6344/(273+T)pH

ct,NH3e+10

足,Anammox菌处于/饥饿0状态。

2.3.3 毒物的影响

FA和FNA是Anammox菌的基质,但超过抑制浓度时,可成为Anammox菌的抑制剂

[5,8<

cFNA1=2300/(273+T)pH

ct,NO2(1+e@10

-1

-1

-1

。

式中,cFA为FA浓度,mg#L;c,tNH3为总氨氮浓度,mg#L;cFNA为FNA浓度,mg#L;ct,NO2为总亚硝氮浓度,mg#L;T为温度,e。由于UBF的流态接近全混流,因此可以用出水浓度来评判反应器

内基质(FA和FNA)的丰欠情况。在高负荷工况下,反应液FA、FNA浓度与基质去除速率的关系如图7所示。

[8<

-1

图7表明,在UBF1和UBF2基质去除速率稳步

上升阶段,反应液中FA浓度低于其对Anammox菌的抑制常数(KI,FA)(75.6mg#L(5.3@10mg#L毒性效应。

-3

-1

-1

)

[19<

。FNA浓

度也低于其对Anammox菌的抑制常数(KI,FNA)

)

[19<

。FA和FNA均未表现出

厌氧氨氧化本身为致碱反应,这是引起反应液pH值升高的内在原因。pH值超过Anammox菌的

适宜生长范围,这是导致反应器性能恶化或失稳的外在原因。pH值过高造成亚饥饿和氨毒,这是加剧反应器性能恶化或失稳的另一外在原因。由于厌氧氨氧化是氨与亚的双基质反应,亚饥饿导致氨残留量增加,这是反应器性能进一步恶化或失稳的又一外在原因。

反应器基质去除速率下降后,反应器内残留基质浓度逐渐升高,反应液pH值则保持在较高水平(8.80~9.26),导致反应液FA浓度急剧上升,氨毒

(a)UBF1withHRT9.1h

显著增强。对于UBF2,FA浓度跃升至178.1mg#L,远远高于KI,FA,可严重抑制Anammox菌的生长和代谢,导致反应器功能崩溃。对于UBF1,3d内FA浓度跃升至57.0mg#L,若继续保持高负荷运行,FA浓度也将达到或超过KI,FA,最终导致反应器功能崩溃。高pH值触发抑制以及高浓度FA加剧抑制,可导致Anammox反应器失稳并且不能自行恢复

[9<

-1

-1

。据此,及时调低pH并用清水洗出

残余基质,可以解除高pH值和高FA浓度对Anam-mox菌的双重抑制,使反应器功能快速恢复。

(b)UBF2withHRT15.3h

图7 高负荷工况下反应液FA、FNA浓度与基质去除速

率的变化关系

Fig.7 VariationsofFA,FNAconcentrationandsub-strateremovalratewithhighloadingrate

3 结 论

1)不同类型的Anammox反应器都有其最大转化潜能,当容积负荷接近或超过最大转化潜能时,反应器性能恶化;

2)导致Anammox反应器失稳的内在原因是厌氧氨氧化反应本身为致碱反应,在反应过程中可引起pH升高,直接抑制Anammox菌的生长和代谢,导致Anammox反应器失稳。反应液pH值升高可引起FNA浓度低于Anammox菌的KS,FNA,导致Anam-mox菌基质相对缺乏,同时引起反应液FA浓度增加。高pH值的触发抑制以及高浓度FA的加剧抑由图7可知,在基质去除速率稳步上升阶段,UBF1和UBF2内FA浓度分别为(6.7?4.8)mg#L和(5.2?4.2)mg#L,高于文献报道的Anam-mox菌FA半速率常数(KS,FA)(3.3mg#L10

-5

-1

-1

-1

)

[19<

,

表明FA相对充足。FNA浓度分别为(1.9?4.3)@

mg#L和(2.2?2.5)@10

-1

-5

mg#L,低于

-1

文献报道的Anammox菌FNA半速率常数(KS, 第2期唐崇俭,等:Anammox反应器运行稳定性及其机理研究

2007,27(5):747-752.<[10119

制,可导致Anammox反应器失稳并且不能自行恢复;

3)反应器失稳后,可用清水从反应器内洗出残余基质,重新从低负荷开始运行,可解除高pH值和高FA浓度对Anammox菌的双重抑制,使反应器性能逐渐恢复。参考文献:

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(编辑 黄小川)

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